祝贺硕士研究生宋苗苗在Journal of CO2 utilization期刊发表研究论文!

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近日,2019级硕士研究生宋苗苗同学在层状硅酸盐材料负载贵金属催化CO2加氢制C1产物领域取得新进展,相关研究成果以“Reduction Treatment of Nickel Phyllosilicate Supported Pt Nanocatalysts Determining Product Selectivity in CO2 Hydrogenation”为题在线发表于《Journal of CO2 utilization》期刊(IF:7.132)。

温室气体CO2的过度排放对人类可持续发展造成了巨大威胁,迫使世界各国纷纷出台相关政策并采取措施以减缓CO2的排放,我国更是提出了“2030年前达到峰值,2060年前实现碳中和”的目标。过去几十年来,CO2加氢制一氧化碳、甲烷、甲醇等有价值的化学品引起了科研工作者的广泛关注。该方案不仅能减缓二氧化碳排放还能缓解能源短缺的问题,是一个双赢的策略。由于CO2具有热力学和化学稳定性,故催化剂对CO2加氢反应来说必不可少。

层状硅酸镍具有孔结构丰富、热稳定性较高、比表面积大等特性,是负载活性金属纳米颗粒的优良载体,同时硅酸镍中的镍离子也可以还原成镍纳米颗粒而成为活性组分。基于此,本文以负载了Pt纳米颗粒的层状硅酸镍为前驱体,通过调控还原温度(300400500 oC)成功制备了不同空间结构和摩尔比的Ni/Pt双金属催化剂用于CO2加氢反应。为了揭示PtNi的协同催化作用,还在实心SiO2上负载了Pt纳米粒子即SiO2/Pt催化剂作为比较。

实验结果表明,SiO2/Pt催化剂通过逆水煤气转换(RWGS)反应对CO具有较高的选择性(100%),而层状硅酸镍负载的Pt催化剂还原温度越高对CH4的选择性越高,最高可达100%。从层状硅酸镍还原出的金属Ni0具有高浓度的Lewis碱位,提高了CO2吸附强度的同时抑制了解离吸附。瞬态DRIFTSCO2-TPD揭示了Ni-Pt双位点调节产物选择性的机理。结果表明,Pt位点上的CO*CO2转化为CO的关键中间体,而生成的CO*进一步在Ni位上加氢生成CHxO*中间体,进而生成CH4。该工作为调整产物选择性和研究CO2加氢机理提供了新思路。

该研究工作得到了国家自然科学基金、福建省自然科学基金的资助。

全文链接:https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S2212982021002419

2021年8月22日 21:47
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