祝贺硕士研究生姚阿延在Separation and Purification Technology发表研究论文!

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近日,2019级硕士研究生姚阿延同学采用二维金属有机骨架(2D-MOF)材料制备了高性能有机溶剂纳滤复合膜,相关研究成果以“Integration of P84 and porphyrin–based 2D MOFs (M−TCPP, M = Zn, Cu, Co, Ni) for mixed matrix membranes towards enhanced performance in organic solvent nanofiltration” 为题在线发表于《Separation and Purification Technology》期刊SCI一区,IF=7.312)。

有机溶剂广泛用于医药、石油化工、食品等行业。随着国家对环境保护的逐渐重视以及对环境立法的日益严格要求,有机溶剂的回收就变得至关重要。而现阶段,常用的有机溶剂回收技术有蒸馏、液液萃取,有机溶剂纳滤等。其中有机溶剂纳滤(OSN)作为一种新兴的膜技术,由于具有能耗低、操作简便、占地面积小、安全性高等优点而被广泛关注。并且OSN技术可以从有机溶剂中高效分离或回收分子量为200~2000 Da范围内的可溶性小分子。有机溶剂纳滤膜根据膜材料的不同可分为聚合物膜、无机膜和混合基质膜。其中,聚合物纳滤膜因其相对便宜、易于加工和可规模化而广受欢迎。但由于膜的压实性、交联后的老化以及在腐蚀性、有机溶剂或高温等恶劣条件下无法生存等缺点,使膜的分离性能降低。而无机膜表现出更好的耐有机溶剂性和良好的机械性能,但它们通常亲水、易碎、价格昂贵,且难以放大。因此,结合聚合物膜和陶瓷膜的优点开发有机和无机复合材料的混合基质膜(简称:MMM)是提高OSN性能的一个有效的策略。

虽然已有文献报道了若干种无机材料作为MMMs纳米填料,如金属或金属氧化物,碳纳米管,金属有机框架(MOFs),共价有机框架(COFs),二硫化钼纳米片等。然而,MMM的发展仍面临无机填料与聚合物基体相容性差、填料团聚等挑战,这两种情况都会导致膜缺陷,使分离性能恶化。近年来,高纵横比的二维(2D)填料因其具有高比表面、薄厚度和高柔韧性而在MMM的制备中备受关注,因此,制备特定结构的2D材料增强其与聚合物基体的相容性值得研究。

在这项研究中,我们首先合成了四种类型的卟啉基二维MOFs,即M -TCPP (M= Zn, Cu, Co, Ni),然后将其作为纳米填料加入到P84聚合物铸膜液中,通过非溶剂诱导相转化的方式开发了一系列用于OSNM−TCPP/P84 MMMs (M= Zn, Cu, Co, Ni)。对MMMs的表征结果表明,MOFMMMs分散均匀,并保持MOF的基本性质不变,且2D MOFs的加入使得P84膜的孔隙率变大,而表面亲水性以及表面粗糙度没有影响。对MMMs的实验结果表明,拥有较高孔隙率二维TCPPMOFs明显提高了MMMs的溶剂渗透率,并保持对目标溶质分子较高的截留率。

我们利用所制备的MMMs对乙醇中不同分子量的溶质进行了分离,并对维生素B12/乙醇混合物进行了长期稳定性试验。结果表明,该混合基质膜对分子量大于805 g mol-1的分子可以进行有效分离,对VB12/乙醇混合液在保持良好渗透的情况下分离效果稳定。最后,将组装成花状结构的M-TCPP通过超声处理得到了更小尺寸的纳米片,加入破碎后的纳米片,进一步提高了MMM的渗透性。处理后的t-Cu-TCPP/P84 MMM膜的渗透率比原始P84膜高约3(2.8 vs. 0.7 L m−2 h−1 bar−1),对染料BBR的截留率几乎没有变化。此外,所制备的M−TCPP/P84 MMMs对其它有机溶剂也表现出较好的持久稳定性,在有机溶剂相关膜分离方面具有广阔的应用前景。

该研究工作得到了福建省自然科学基金、厦门市青年创新基金、华侨大学科技创新基金、华侨大学研究生科研创新基金的资助。

全文链接:https://doi.org/10.1016/j.seppur.2021.120022

2021年11月5日 22:14
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