祝贺硕士研究生彭玲玲在ChemCatChem发表研究论文!

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  近日, 2019级硕士研究生彭玲玲同学采用铈基-金属有机骨架(Ce-BTC)材料对α-L-Rhamnosidase进行固定制备了性能良好的固定化酶,相关研究成果以“Convenient Immobilization of α-L-Rhamnosidase on Cerium-based Metal-Organic Frameworks Nanoparticles for Enhanced Enzymatic Activity and Recyclability” 为题在线发表于《ChemCatChem》期刊SCI二区,IF=5.686)。该工作由华侨大学和集美大学合作完成。

 

  天然酶本身固有的脆弱性,如极易受温度和pH波动的影响,以及对大多数有机溶剂和小分子抑制剂的耐受性差等,极大地限制了酶系统在实际操作中的有效性。制备更能抵抗pH、温度和/或有机溶剂的酶的一种策略是将酶固定在固体载体上。与游离酶相比,固定化酶在保持其高效专一及温和的酶催化反应特性的同时,又克服了游离酶的不足之处,呈现贮存稳定性高、分离回收容易、可多次重复使用等一系列优点。理想的固体载体材料必须具有良好的化学和热稳定性,具有高的表面积以确保高的酶负载能力,并且具有多个强表面酶相互作用的位置,以防止浸出和提高可回收性。在过去的几十年里,很多固体载体已经开发出来,包括生物聚合物/合成聚合物、溶胶-凝胶材料、介孔二氧化硅、碳材料和金属-有机框架(MOF)等,其中MOF由于其高度可调的有机配体和潜在的空位空间而成为固定化的有效固体载体之一。

 

  鼠李糖苷酶(Rha)作为一类生物催化剂,可以通过水解柑橘类果汁中的柚皮苷而使果汁脱苦、水解萜烯类糖苷增强葡萄酒的香气、水解橙皮苷使果汁澄清、水解芦丁提高黄酮类化合物的生物利用率及生物学活性。然而天然酶常常遭到外界不利条件影响而变性,以至于对目标底物催化效率低,使酶工业应用受到极大限制。因此,制备更能抵抗外界pH、高温、有机溶剂等不利条件的鼠李糖苷酶,并且能够满足各种酶促反应体系的工艺要求,不仅具有重要的经济意义,也成为当务之急。近些年来,关于MOF固定化酶的文章逐年递增,然而,针对鼠李糖苷酶的固定化的文章很少,因此,选择MOF材料对鼠李糖苷酶进行固定化值得探究。

在这项研究中,我们首先通过一种简单的后合成方法将Rha有效地固定在五种典型的MOF上,即Ce-BTCZIF-8MIL-88B(Fe)MIL-101(Cr)以及UiO-66(Zr),但它们的酶活性因MOF载体的选择而大不相同。对5种固定化酶的表征结果表明,Ce-BTC是固定Rha的最佳载体。对Rha@Ce-BTC的制备参数进行了优化,包括Rha固定化过程中使用的负载溶剂以及Rha的添加量,结果表明,水是最适合组装酶和相应MOF的溶剂,而PBS溶液会导致MOF结构的无定形化。尽管Ce-BTC负载Rha后的结晶度由四方晶型转变为单斜晶型,但两种Ce-BTC异构体对酶活性没有显著影响。通过改变合成体系中Rha的浓度,可以调整MOF上酶的负载量。

 

  我们也对Rha@Ce-BTC的酶学性质进行了评价。与游离Rha相比,Rha@Ce-BTCRha的可用性扩展到更宽的pH范围(3~8)和温度范围(30~80ºC),并且表现出良好的循环性和储存稳定性。酶动力学研究表明,与游离Rha相比,Rha@Ce-BTC具有更高的底物亲和力以及催化效率。此外,我们还将Rha@Ce-BTC通过简单的真空抽滤方法转移到聚合物膜上,制备了膜反应器。这项研究拓宽了MOF的应用范围,在工业生物催化方面具有广阔的应用前景。

  该工作由华侨大学和集美大学合作完成。华侨大学2019级硕士研究生彭玲玲和集美大学硕士研究生谭万森为本文共同第一作者。该研究工作得到了中国国家自然科学基金、福建省自然科学基金和华侨大学研究生科研创新基金的资助。

全文链接:https://doi.org/10.1002/cctc.202101489

2021年12月22日 16:06
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