祝贺2021级硕士研究生卢欣欣在Journal of Colloid and Interface Science期刊发表研究论文!

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  近日,2021级硕士研究生卢欣欣同学具有高(040)晶面暴露的钒酸铋光阳极对光电化学性能的提高领域取得新进展,相关研究成果以“Enhancement in the photoelectrochemical performance of BiVO4 photoanode with high (040) facet exposure”为题在线发表于《Journal of Colloid and Interface Science》期刊(中科院分区一区,IF=9.965)。

化石燃料的过度使用造成了资源短缺和严重的环境问题。近年来,光电化学水分解(PEC)电池因其以氧气为唯一副产物生产氢能,而已被作为利用太阳能的绿色途径,作为关键部件之一的高效光阳极材料受到了广泛关注。其中,单斜钒酸铋(BiVO4)得益于其2.4 eV窄带隙,和极高的太阳转氢效率而被研究。然而,在AM 1.5G模拟光照下,BiVO4的实际光电流密度与理论值7.5 mA cm-2仍有较大差距,这是由于薄膜的体电导率较差,电荷分离效率较低,界面电荷重组严重限制了电荷注入效率,以及光子吸收效率较低。

  通过纳米结构调控缩短电荷传输距离、掺杂和缺陷工程提高电导率并扭转费米能级、异质结构建拓宽空间电荷层、晶体工程增强电子迁移率、析氧助催化剂抑制界面电荷复合等方法,在提高光阳极性能上取得了一定的进展。制备高效BiVO4需要综合上述改性策略,同时促进光子吸收效率、分离效率和注入效率的,光子吸收效率可以通过电极叠加得到补偿,加入助催化剂可显著改善注入效率,改变物理性质来提高分离效率。其中,BiVO4的纳米结构调整为改善分离效率提供了一种简便的方法,通过使粒径小于空穴扩散长度,可以有效地抑制体相电荷重组。基于此,本文提出了一种简便的水热法,以Pluronic F127为形貌调节器,合成(040)面取向BiVO4光阳极。通过改变F127的加入量,BiVO4的形貌由不规则的团块转变为均匀的十面体,晶体尺寸和薄膜厚度减小,(040)晶面曝光量增加,从而使分离效率提升。

  实验表明,在水热过程中,通过改变F127的用量可以很好地控制BiVO4电极的形貌,一定的F127添加量(50 mg mL-1)可以控制BiVO4晶体沿[121]取向的优先生长,充足的F127 100 mg mL-1)添加可以使BiVO4晶体从不规则的团块形态转变为均匀的十面体,而丰富的F127150 mg mL-1)可以导致晶体尺寸和膜厚度的持续减小。由于F127修饰后的(040)面具有较高的活性、纳米BiVO4十面体的短空穴扩散长度和较短的通过薄膜的电子输运距离,使得PEC性能得到显著提高,BVO-150PEC性能高于大多数报道的面调控BiVO4光电阳极。与经典纳米孔BiVO4相比,优化后的(040)面取向BiVO4具有显著的分离效率61.7% vs. 49.5% at 1.4 V vs. RHE和注入效率74.8% vs. 54.2% at 1.4 V vs. RHEFeOOHNiOOH双析氧助催化剂修饰后,光电流密度可达3.2 mA cm-21.23 V vs. RHE,界面电荷注入效率达97.0%,远高于纳米孔BiVO4对照样品(63.1%)。此外,提出了一种新的速率规律分析方法:光照强度调制的析氧反应速率与开路电位差的关系,表明表面反应动力学不受晶面调控的影响。因此,我们的研究工作为在PEC领域开发具有高电荷注入效率的面调控BiVO4光阳极提供了一种可行的途径。

该研究工作由詹国武教授和肖静冉老师悉心指导,得到了国家自然科学基金(No. U21A20324)、福建省自然科学基金(No. 2021J06026&2021J01312)的资助。我们也感谢华侨大学分析测试中心提供部分表征。

全文链接:https://doi.org/10.1016/j.jcis.2022.07.189

 

 

2022年10月16日 21:00
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