一氧化碳(CO)低温催化氧化在基础研究和工业领域都受到了广泛的关注，如空气净化器和汽车尾气控制；质子交换膜燃料电池中的H₂净化；CO气体传感器等。课题组于2019年起，采用金属有机骨架材料、生物模板为固体前驱体制备了一系列集成纳米材料用于CO催化氧化反应，并取得了系列研究成果，包括：Small, 2020, 2003597; Advanced Functional Materials, 2019, 29, 1903774; ACS Sustainable Chemistry & Engineering, 2019, 7, 17768; ACS Appl. Mater. Interfaces 2022, 14, 9151; Chemical Engineering Journal, 2020, 397, 125424; iScience, 2020, 23, 101852; Journal of Materials Chemistry A, 2021, 9, 3976; ACS Applied Nano Materials, 2022, 5, 7, 9882; Materials Today Chemistry, 2023, 27, 101295; Catalysis Communications, 2023, 174, 106597.等。

 

其中，Pt/CeO₂负载型催化剂被广泛应用于CO氧化，然而此类催化剂由于在反应过程中的氧空位形成能过高而导致催化性能较低。因此,在本研究中我们探究了稀土元素、过渡金属元素、及无机元素掺杂CeO₂载体对于氧空位形成能的改变。我们以Ce基MOFs材料（Ce-BTC）为前驱体焙烧制备了一系列CeO₂掺杂Pr、Cu或N载体负载Pt纳米催化剂，并且对其在CO氧化反应中的催化性能进行评价。研究发现，三种掺杂催化剂均对催化性能有明显提升，其中Pt/CeO₂-Cu拥有最佳的催化性能。

 

EDX表征显示，Ce、O和掺杂元素(Pr、Cu或N)均匀地分散在整个纳米棒中，并且可以区分Pt纳米团簇成功地负载到载体上。XPS结果表明，元素掺杂的催化剂拥有更高比例的Ce³⁺以及Pt^δ+/Pt_total，证明元素掺杂促进了氧空位的生成和增加了Pt团簇向载体的电子转移。采用密度泛函理论(DFT)计算结果进一步证明了掺杂催化剂有更低的氧空位形成能，元素掺杂增加了Pt团簇向载体的电子转移。此外基于CO氧化反应的Mars-van Krevelen (M-vK)机理研究表明，元素掺杂降低了CO氧化反应能垒，并且一定程度上避免了催化剂发生过度CO吸附导致中毒。

 

 

全文链接：https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2023/dt/d3dt00181d